本研究由中山大学大气科学学院的曹天慧、王海超（通讯作者）、陈晓睿、李磊、陆霄，北京大学环境科学与工程学院的卢克鼎，以及中山大学大气科学学院的范绍佳（通讯作者）共同完成，并以题为《Rapid increase in spring ozone in the Pearl River Delta, China during 2013-2022》的论文形式，于2024年发表在期刊npj Climate and Atmospheric Science上。这是一项聚焦于中国珠江三角洲（Pearl River Delta, PRD）区域春季地表臭氧污染加剧现象及其驱动机制的原创性研究。
研究的学术背景基于全球及中国日益严峻的近地面臭氧污染问题。臭氧污染通常被认为主要发生在夏季等暖季，因为它是由光化学反应驱动的。然而，近年来研究表明，中国的臭氧污染有向冷季（包括春季）蔓延的趋势，但这种季节性特征转变的长期演变过程及背后的成因尚未得到充分关注。作为中国重要的城市群区域，珠江三角洲人口稠密，臭氧污染的健康效应备受关注。理解该区域春季臭氧的变化趋势和驱动机制，对于科学认知和污染控制具有重要意义。地表臭氧浓度受本地光化学生成、区域输送、背景水平等多种因素影响，其中气象条件和人为前体物排放是两大关键驱动因子。与华北平原（North China Plain, NCP）冷季臭氧增长主要由不协调的减排政策驱动不同，珠江三角洲春季臭氧变化的特征和机理可能具有独特性，这正是本研究的出发点和目标。本研究的目的是：1）量化2013-2022年珠江三角洲春季（3-5月）地表臭氧的长期变化趋势；2）分解并量化气象条件和人为排放变化对臭氧增长趋势的相对贡献；3）识别导致春季臭氧增长的关键气象因子及其空间差异；4）分析与高臭氧污染事件相关的典型天气形势（Weather Patterns）；5）揭示在特定天气型（尤其是低流型）下区域臭氧污染加剧的局地机制。
本研究的工作流程严谨且系统，主要包括数据收集、趋势分析、贡献分解、关键气象因子识别、天气形势分类及典型污染事件剖析等步骤。第一步，数据收集与处理。研究使用的核心数据包括：2013-2022年每年3-5月珠江三角洲地区57个国控环境监测站点的每小时地表臭氧浓度观测数据，来源于中国环境监测总站（CNEMC）。气象数据来源于欧洲中期天气预报中心（ECMWF）的ERA5再分析数据集，选取了8个与臭氧相关的气象协变量：日最高2米气温（Tmax）、10米纬向风（U10）和经向风（V10）、地表净太阳辐射（SSR）、行星边界层高度（PBLH）、海平面气压（SLP）、相对湿度（RH）以及850 hPa经向风（V850）。此外，还使用了2019-2022年春季的TROPOMI卫星观测的NO₂和HCHO柱浓度数据，以辅助分析臭氧生成机制。所有气象数据通过最近邻插值法与57个站点位置匹配，确保了站点尺度分析的一致性。
第二步，臭氧趋势分析。为消除强烈的季节周期影响，研究基于日最大8小时平均臭氧浓度（MDA8 O3）计算了月尺度异常序列（即各月均值减去2013-2022年对应月份的十年平均）。采用广义最小二乘回归方法，对每个站点以及区域平均的月异常序列进行线性趋势拟合，得到了2013-2022年春季MDA8 O3的变化速率。同时，通过概率密度函数（PDF）分析了两个子时期（2013-2017年 vs 2018-2022年）臭氧浓度分布的整体偏移。
第三步，气象与人为贡献量化。这是研究的核心分析方法。研究者采用了逐步多元线性回归（Multiple Linear Regression, MLR）模型来分解趋势。模型将每日MDA8 O3浓度作为因变量，上述8个气象变量及其可能的二阶交互项作为自变量，通过逐步回归（基于AIC准则）为每个站点拟合最优模型。MLR模型能够解释臭氧日变化的方差部分被归因于气象条件的影响。随后，将拟合出的气象驱动臭氧序列进行月平均并计算其趋势，这部分趋势即被量化为气象条件变化对臭氧长期趋势的贡献。总观测趋势与气象贡献趋势之间的残差趋势，则被归因于人为排放变化（包括前体物排放变化以及模型未完全捕捉的长期气候变化影响等）的贡献。这种方法在以往北美、欧洲和中国的研究中广泛应用，是一种成熟的统计分解手段。
第四步，识别关键气象因子。在MLR模型的基础上，研究进一步分析了每个站点对臭氧增长趋势贡献最大的前三个气象因子（按其重要性排序）。然后，根据地理特征（海岸线、内陆、过渡带）将站点分组，统计了不同区域内起主导作用（作为第一重要因子）的气象变量的空间分布特征，从而识别出影响珠江三角洲不同子区域春季臭氧增长的关键气象驱动因子。
第五步，天气形势分类及其与臭氧超标事件的关联分析。为了将抽象的气象因子与具体的天气过程联系起来，研究采用了网格化的兰姆天气分型法（Gridded Lamb Weather Types, LWTs）。该方法基于ERA5的日平均海平面气压（MSLP）场，将珠江三角洲区域每个格点及对应站点的每日天气形势客观分类为11种类型（如低流型、反气旋型、东风型等）。随后，统计了在每一种天气型下，各站点发生臭氧超标（MDA8 O3 > 75 ppbv）的条件概率和空间分布，从而确定了最易导致区域性臭氧污染的典型天气形势。
第六步，低流型天气下区域臭氧污染事件（RLFEs）的深入剖析。针对识别出的最关键天气型——低流型（Low Flow, LF），研究进一步定义了“区域低流超标事件”（Regional Low Flow Exceedance Events, RLFEs），其标准为：当珠江三角洲57个站点中有47个以上处于低流型天气，且其中有5个以上站点出现臭氧超标时，即定义为一个RLFE日。研究分析了2013-2022年所有春季RLFE日的时空特征，并对比了RLFE日与春季平均气候态在关键气象要素（如SSR、Tmax、RH、U10、V850等）上的异常，揭示了此类天气下有利于臭氧生成和累积的特定气象配置。此外，还分析了RLFE期间局地动力（如低风速事件频率）和热力（如城市热岛强度）条件的变化趋势，以解释臭氧污染在低流天气下持续恶化的内在机制。
本研究的主要结果丰富且具有层次性。首先，在趋势分析方面，研究发现2013-2022年珠江三角洲区域平均的春季MDA8 O3浓度以1.15 ppbv/年的速率显著增长，超过了该区域2013-2019年全年平均的增长率。空间上，84%的站点呈现增长趋势，增长最快的区域集中在珠三角中部集群及其西南部。臭氧浓度的概率密度函数在2018-2022年期间整体向高值区偏移，中位数从32.4 ppbv升至39.8 ppbv，表明污染加剧具有普遍性。
其次，在贡献分解方面，MLR模型量化结果显示，气象条件变化是春季臭氧增长的主要驱动力，贡献了0.88 ppbv/年，占总增长趋势的77%；而人为排放变化的贡献为0.27 ppbv/年。在城市尺度上，气象贡献在九个城市均为正值且相对均匀（0.59-1.09 ppbv/年），而人为贡献则呈现显著的空间分异：广州、佛山、江门等地人为贡献为正，加剧了臭氧增长；而肇庆、东莞、惠州等地人为贡献为负，部分抵消了气象条件的助推作用。站点尺度分析进一步揭示，人为贡献为正的站点多位于中心城区，而为负的站点多位于外围区域。结合卫星观测的NO₂/HCHO比值空间分布（中心城区仍以VOC控制区为主，外围为过渡区）分析，这种空间分异可能与减排政策下NOx持续减排、导致VOC敏感区臭氧生成增加、过渡区臭氧生成减少的光化学非线性机制有关。
第三，在关键气象因子识别方面，研究发现影响臭氧增长的关键气象因子存在明显的空间分异：沿海地区首要因子是10米纬向风（U10），且呈负相关（西风增强利于扩散，降低臭氧）；内陆地区首要因子是地表净太阳辐射（SSR）和850 hPa经向风（V850），SSR与臭氧正相关（增强光化学反应），V850与臭氧负相关（北风增强利于输送污染气团）；过渡带的首要因子则是V850。趋势分析显示，2013-2022年春季，珠江三角洲的SSR显著增加，850 hPa北风分量（-V850）也呈增强趋势，而U10变化微弱。因此，光化学反应增强和边界层内北风输送加强被认为是驱动区域春季臭氧增长的关键气象过程。
第四，在典型天气形势分析方面，兰姆天气分型结果显示，低流型（LF）、反气旋型（A）和东风型（E）最容易引发珠江三角洲大范围的臭氧超标。其中，低流型不仅导致超标发生的站点范围最广，其发生的频率也远高于其他类型（区域平均每年52.2天）。2013-2022年间，在低流型天气下发生的区域性臭氧超标总量持续上升，贡献了十年平均超标总量的57.5%，且在2019-2022年增长趋势尤为明显。低流型天气发生频率的增加，可能与年际气候变率（如厄尔尼诺事件削弱南风，导致大气更静稳）有关。
第五，在低流型污染事件（RLFEs）的机制剖析方面，研究发现在RLFE日，珠江三角洲区域呈现出典型的高臭氧气象配置：SSR和Tmax显著升高，RH降低，这极大地促进了本地光化学反应，且这种异常在内陆地区更为突出。同时，10米风速明显减弱（尤其是沿海地区），850 hPa风速也大幅降低，水平和垂直扩散条件均变得极为不利。对RLFE事件的演变分析发现，2013-2022年间，不仅RLFE事件在低流型天气日中的发生比例在上升，每次事件中经历臭氧超标的站点数量也在增加。进一步分析表明，在RLFE期间，珠江三角洲区域低风速（ m/s）的小时数比例呈上升趋势，同时表征区域热力条件的城市热岛强度指数（以广州与深圳梅沙站温差代表）也在增加。这些局地动力和热力条件的长期变化，使得低流天气下的环境更加有利于污染物的局地光化学生成与积累，从而导致臭氧污染在低流型主导下持续恶化并扩大影响范围。
基于以上结果，本研究得出的核心结论是：过去十年（2013-2022），珠江三角洲经历了全面而快速的春季地表臭氧污染加剧过程。气象条件变化是这一增长的主要驱动力，贡献率高达77%。具体而言，地表净太阳辐射（SSR）的增强、边界层内北风气流（以-V850表征）的加强是关键的驱动气象因子。低流型（LF）天气是导致区域春季臭氧大范围污染的最重要天气形势。在此类天气下，特定的气象异常（高温、强辐射、低湿、静风）共同作用，导致臭氧污染在内陆地区快速滋生和累积。同时，局地动力（风速持续降低）和热力（城市热岛增强）条件的长期变化，进一步加剧了低流型天气下臭氧污染的恶化和范围扩张。本研究强调了珠江三角洲与华北平原在冷季臭氧增长驱动机制上的显著差异，前者以气象驱动为主，后者则更多归因于人为减排的不协调。
本研究的科学价值和应用价值体现在多个层面。科学价值：首次系统量化并揭示了珠江三角洲春季臭氧的长期加速增长趋势及其以气象驱动为主的独特机制；深化了对不同季节、不同区域臭氧污染驱动因子差异性的理解；通过融合统计模型、天气分型和事件分析，多尺度、多角度地阐明了从气候态变化到天气型，再到局地气象条件影响臭氧污染的全链条物理机制。应用价值：研究结果对珠江三角洲乃至中国南方气候敏感区域的臭氧污染防控具有明确的指导意义。它警示，在全球气候变化背景下，由气象条件恶化（如辐射增强、静稳天气增多）导致的春季臭氧污染风险正在上升，这将使未来的污染控制面临更大挑战。这意味着，单纯依靠前体物减排可能不足以抵消气候变化的负面影响，在制定减排策略时（如在VOC敏感区优先强化VOC减排），必须充分考虑未来气候情景下不利气象条件的可能变化，需要实施更加严格和前瞻性的协同减排政策，并加强针对春季和特定不利天气过程的预报预警与应急管控。
本研究的亮点突出：研究发现具有重要新颖性，明确指出了一个以往关注不足但正在快速发展的污染问题——珠江三角洲春季臭氧的显著增长，并首次量化其气象贡献的主导地位（77%）。研究方法系统且深入，结合了长期趋势分析、统计归因、客观天气分型和典型污染事件诊断，从趋势归因到过程机制，构建了完整的研究链条。研究对象和结论具有明确的区域特性与对比意义，通过与华北平原的对比，突出了中国不同区域臭氧污染问题的复杂性和驱动机制的差异性，这对于制定差异化的区域防控策略至关重要。此外，研究对低流型天气下局地动力热力条件长期变化的分析，为理解气候变化如何通过改变局地气象条件而加剧空气污染提供了有价值的案例。