这篇文档属于类型a，即报告了一项原创性研究。以下是针对该研究的学术报告：

主要作者及研究机构
本研究的主要作者包括Nela Rifda Nur Millatina、José Luis Pérez Calle、Marta Barea-Sepúlveda、Widiastuti Setyaningsih和Miguel Palma。研究机构分别为印度尼西亚加查马达大学（Universitas Gadjah Mada）的食品与农产品技术系，以及西班牙加的斯大学（University of Cádiz）的分析化学系。该研究于2024年4月2日在线发表在《Food Chemistry》期刊上，文章编号为139212。

学术背景
本研究属于食品化学领域，特别是食品掺假检测技术的研究。随着可可粉市场需求的增加，其价格也随之上涨，这导致了一些不法商家为了经济利益而掺假的行为。常见的掺假物质包括角豆粉、可可壳粉、小米粉、大豆粉和全麦粉等。这些掺假物质不仅降低了可可粉的质量，还可能含有对人体健康有害的成分。因此，开发一种快速、准确的检测方法至关重要。
本研究的目标是使用可见-近红外光谱（Vis-NIR spectroscopy）结合化学计量学方法，检测和量化可可粉中的掺假物质。通过这种方法，研究者希望提供一种非破坏性、快速且环保的检测手段，以替代传统的高效液相色谱法（HPLC），后者虽然准确但操作复杂且耗时。

研究流程
1. 样品准备
研究使用了两种纯可可粉样品，分别来自印度尼西亚的PT Perkebunan Nusantara XII和Kampung Coklat Senara的农民。五种掺假物质（可可壳粉、大豆粉、角豆粉、小米粉和全麦粉）从当地市场购买。样品通过超离心研磨机处理，确保颗粒大小均匀（0.25 μm）。
掺假水平从0.5%到40%不等，共设置了13个掺假水平（0.5%、1%、1.5%、2%、2.5%、5%、10%、15%、20%、25%、30%、35%和40%）。每种掺假水平制备了两个重复样品，总计132个样品。

1. Vis-NIR光谱采集
   使用Foss XDS快速含量分析仪采集Vis-NIR光谱，波长范围为400-2500 nm，分辨率为0.5 nm。每个样品进行32次扫描，最终取平均值以减少误差。

2. 多变量建模
   研究采用了多种分类和回归模型进行数据分析：

   • 分类模型：包括无监督的层次聚类分析（HCA）和主成分分析（PCA），以及有监督的随机森林（RF）和支持向量机（SVM）。
     
   • 回归模型：包括偏最小二乘回归（PLSR）、最小绝对收缩和选择算子（LASSO）、岭回归（Ridge）、弹性网络（Elastic Net）和随机森林回归（RFR）。
     所有模型均通过5折交叉验证进行优化，并使用Boruta算法进行特征选择。

3. 模型评估
   分类模型的评估指标包括准确率、敏感性和特异性，而回归模型的评估指标包括决定系数（R²）、均方根误差（RMSE）、范围误差比（RER）和预测偏差比（RPD）。

主要结果
1. Vis-NIR光谱分析
Vis-NIR光谱显示，纯可可粉与掺假样品的光谱在某些波长范围内存在重叠，尤其是在400-800 nm的可见光范围内。Savitzky-Golay预处理虽然不能完全消除重叠，但在1150、1400、1650、1900和2300 nm等波长范围内，光谱的差异更加明显。

1. 分类模型结果

   • 无监督模型：HCA和PCA能够根据掺假物质的类型和掺假水平对样品进行分类，但在低掺假水平（<10%）下，分类效果较差。
     
   • 有监督模型：SVM和RF模型在训练集和测试集上的准确率均达到100%，能够准确识别掺假物质的类型。

2. 回归模型结果

   • PLSR模型：结合Boruta算法的PLSR模型表现最佳，测试集的R²为1，RMSE为0，表明该模型能够精确量化掺假水平。
     
   • 其他模型：LASSO、Ridge和Elastic Net模型的表现也非常出色，R²均高于0.98，RMSE低于2.6。
     
   • 随机森林回归：虽然RF模型在分类任务中表现优异，但在回归任务中出现了过拟合现象，R²从训练集的0.9964下降到测试集的0.9692。

结论
本研究成功开发了一种基于Vis-NIR光谱和化学计量学方法的可可粉掺假检测技术。该技术不仅能够准确识别掺假物质的类型，还能精确量化掺假水平。特别是PLSR模型结合Boruta算法的应用，为食品掺假检测提供了一种高效、可靠的解决方案。此外，研究还开发了一个在线应用程序，用户可以通过上传Vis-NIR光谱数据，快速检测可可粉中的掺假物质及其含量。

研究亮点
1. 创新性方法：本研究首次将Vis-NIR光谱与Boruta算法结合，显著提高了掺假检测的准确性和效率。
2. 多模型比较：通过对比多种分类和回归模型，研究明确了PLSR模型在量化掺假水平方面的优势。
3. 应用价值：开发的在线应用程序为食品行业提供了一种便捷的掺假检测工具，具有广泛的应用前景。

其他有价值的内容
本研究还探讨了不同掺假物质对可可粉感官特性的影响，特别是大豆粉和全麦粉可能引发的过敏问题。这为食品安全监管提供了重要的参考依据。

这篇报告详细介绍了研究的背景、方法、结果和意义，为相关领域的研究者提供了全面的参考。