吉林大学高性能塑料实验室的赵志伟、任强、陈丽媛、陈冠男、赵博谦、袁璐璐、姜振华、庞金辉等与东北林业大学曹宁合作，在 Journal of Membrane Science 第756卷发表了题为“Engineering hydrogels to construct multifunctional MOF composite membranes with stable interfaces for continuous wastewater treatment”的研究论文。该研究面向废水处理中对高稳定性、多功能分离膜的需求，提出了一种水凝胶介导的界面工程策略，在聚醚醚酮（PEEK）超滤膜表面原位生长MIL-101(Fe)金属有机框架（MOF）分离层，构建了兼具高渗透性、精确分子筛分、染料吸附、光催化降解及自清洁能力的PEEK@MIL-101复合纳滤膜。

从学术背景看，MOF因其高比表面积、丰富孔道和可功能化特性，被认为是极具潜力的分离膜材料。然而，MOF本身的粉末形态和难加工性，以及MOF与聚合物基膜之间界面稳定性差的问题，严重制约了其在实际复杂环境中的应用。已有研究通过聚合物辅助策略制备MOF复合膜，虽然在一定程度上改善了机械稳定性，但在高压力或复杂废水环境下，MOF层与聚合物之间的界面缺陷仍会导致分离性能下降和使用寿命缩短。因此，如何在保持MOF固有孔道筛分能力的同时，构建界面稳定、无缺陷且具备多功能协同作用的MOF复合膜，是该领域的关键科学问题。该研究的目标正是通过水凝胶界面工程解决上述瓶颈，实现连续废水处理中的高效分离与长效运行。

在研究方法与工作流程上，该研究主要包括三个步骤。第一步是通过非溶剂致相分离（NIPS）法制备PEEK超滤膜，将12 wt%的PEEK、12 wt%的聚乙烯吡咯烷酮（PVP）和76 wt%的N-甲基吡咯烷酮（NMP）混合形成铸膜液，在无纺布上刮膜后浸入去离子水中固化成膜，再经盐酸水解得到PEEK膜。第二步是紫外光接枝聚丙烯酸（PAA）水凝胶层：将PEEK膜浸入1 M丙烯酸水溶液中，在327 nm紫外灯下照射1小时，使丙烯酸在膜表面接枝并聚合形成PAA水凝胶层，得到PEEK-g-PAA膜。第三步是溶剂热原位生长MIL-101(Fe)：将PEEK-g-PAA膜置于含FeCl₃·6H₂O和对苯二甲酸（PTA）的DMF溶液中，在120 °C真空烘箱中反应24小时，得到PEEK@MIL-101复合膜，并通过超声清洗去除未结合粒子。在表征方面，研究采用傅里叶变换红外光谱（FTIR）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、扫描电子显微镜（SEM）、原子力显微镜（AFM）、透射电子显微镜（TEM）、水接触角和zeta电位等手段系统分析了膜的结构与形貌。分离性能测试采用死端过滤装置，在2 bar压力下测定纯水通量、染料截留率、盐/染料分离因子、分子量截留值（MWCO）和抗生素截留性能。此外，还通过分子动力学（MD）模拟研究了Fe³⁺在PAA层上的吸附行为、界面相互作用以及水分子跨膜传输机制，利用径向分布函数（RDF）和均方位移（MSD）定量分析了不同体系中的离子分布与扩散行为。

研究结果显示，在膜制备过程中，FTIR和XRD证实了MIL-101(Fe)晶体的成功形成，XPS中Fe 2p信号的出现以及C/O信号强度变化进一步印证了PAA接枝和Fe³⁺配位固定过程。形貌表征表明，PEEK膜表面光滑，平均粗糙度仅3.42 nm；接枝PAA后表面粗糙度增至10.7 nm，形成厚水凝胶层；溶剂热反应后，膜表面被致密的纺锤形MIL-101(Fe)晶体覆盖，粗糙度进一步提高至18.7 nm，但膜仍保持良好的柔韧性。在分离性能方面，PEEK@MIL-101膜的纯水渗透率达到150.6 L m⁻² h⁻¹·bar⁻¹，是PEEK-g-PAA膜的近30倍，同时对玫瑰红（RB）的截留率几乎无损失。该膜的MWCO约为376 Da，具有极窄的筛分区间，对多种有机染料保持高截留率。在盐/染料混合体系中，膜对刚果红（CR）的截留率在98%以上，对四种盐的截留率仅约5%，其中MgCl₂/CR的分离因子高达106.7。在150小时连续过滤测试中，水渗透率仅从约150 L m⁻² h⁻¹·bar⁻¹降至约140 L m⁻² h⁻¹·bar⁻¹，截留率仍保持在98%，且滤液中Fe³⁺浸出浓度不超过0.3 mg/L。膜对亚甲基蓝（MB）的静态吸附去除率可达99%，在混合染料动态过滤中仍保持原有的筛分性能。对五种常见抗生素的截留率均超过97%，并能以70.7的分离因子分离头孢甲肟及其中间体7-TMCA。在界面稳定性测试中，膜经45 kHz超声、砂纸摩擦、180°弯折和100 °C高温处理后，对四环素的截留率和渗透率几乎无变化。在1–6 bar压力范围内，水通量与压力线性相关（R²=0.992），头孢甲肟截留率保持95%以上。在抗污染与自清洁测试中，PEEK@MIL-101膜在太阳光照射下对污染物的通量恢复率（FRR）均超过90%，在四种污染物混合溶液连续11次循环污染-光清洁测试后，纯水渗透率仍保持在高水平。分子动力学模拟表明，在DMF溶剂中，PAA分子链上的羧基去质子化后与Fe³⁺形成强配位作用，分子刷效应限制了Fe³⁺的迁移，RDF计算显示PEEK-g-PAA与Fe³⁺在DMF中的相互作用距离最近（1.94 Å），且径向分布值最高（31.093），说明该体系有利于Fe³⁺的稳定锚定和MIL-101的致密生长。水分子传输模拟显示，PEEK-g-PAA膜通过溶解-扩散机制传递水分子，而PEEK@MIL-101膜中水分子可直接通过MIL-101的固有孔道快速穿过，同时底部PAA层对水分子的吸引进一步加速了跨膜扩散，形成双通道传输机制。

该研究的结论指出，水凝胶介导的界面工程策略有效解决了MOF膜加工性差和聚合物-MOF界面不稳定两大瓶颈。通过在PEEK表面光接枝PAA水凝胶层，利用羧基对Fe³⁺的配位锚定和分子刷限域作用，原位生长出致密无缺陷的MIL-101(Fe)分离层，所得复合膜不仅具有超高水渗透率和精确分子筛分能力，还集成了染料吸附、光催化降解抗生素和光驱动自清洁等多功能。该膜在超声、机械摩擦、极端弯折、高温及连续高压操作下均保持结构和性能稳定，展现出优异的耐久性。该研究为设计下一代具有稳定界面和协同功能的MOF基分离膜提供了可规模化的新策略，在可持续水处理和环境修复领域具有重要的科学意义和应用价值。

该研究的亮点主要体现在三个方面：一是提出了水凝胶介导的原位生长策略，利用PAA层的配位锚定和分子刷效应显著增强了MOF与聚合物之间的界面结合，避免了传统混合基质膜中常见的界面缺陷；二是实现了分离与多功能协同的集成设计，膜不仅具备高效筛分性能，还兼具吸附、光催化和自清洁能力，适应复杂废水处理需求；三是通过实验与分子动力学模拟相结合，揭示了Fe³⁺吸附、界面形成及水分子双通道传输的微观机制，为高性能MOF复合膜的理性设计提供了理论依据。此外，该膜在盐/染料分离、抗生素去除和药物中间体纯化等场景中展示出良好的应用前景。