这项研究由来自多个机构的科研人员合作完成。主要作者包括 Hanbin Choi、Yongchan Kim、Seonho Kim、So Young Kim、Joo Sung Kim、Eseudeo Yun、Hyukmin Kweon、Vipin Amoli、U. Hyeok Choi、Hojin Lee 以及 Do Hwan Kim。作者单位涵盖韩国汉阳大学（Hanyang University）、韩国崇实大学（Soongsil University）、韩国仁荷大学（Inha University）以及印度拉吉夫·甘地石油技术学院（Rajiv Gandhi Institute of Petroleum Technology）。该研究成果以题为《Ions-Silica Percolated Ionic Dielectric Elastomer Actuator for Soft Robots》的论文形式，于2023年发表在学术期刊《Advanced Science》上（在线发表日期为2023年10月4日，文章编号为 10.1002/advs.202303838）。
学术背景
本研究隶属于软体机器人（Soft Robotics）和智能材料领域，具体聚焦于离子型电活性聚合物（Ionic Electroactive Polymer, I-EAP）驱动器。软体机器人作为机器人学的新范式，在医疗、探索任务和人机交互等领域展现出巨大潜力，而软体驱动器是实现其柔顺、灵活运动的核心。I-EAP驱动器，因其低功耗、高耐久性、易于制造和类似人造肌肉的特性，被视为构建下一代低功耗、微型化软体机器人的理想执行器。
然而，该领域长期以来面临一个关键瓶颈，即驱动器性能中的“力与应变难以兼顾”的困境（force-strain dilemma）。根据麦克斯韦应力（Maxwell stress）原理，驱动器的输出力与其活性层（active layer）的杨氏模量（Young‘s modulus，即刚度）成正比，而驱动应变则与杨氏模量成反比。因此，为了提高驱动力而使用刚性材料会显著降低应变；反之，为了提高应变而使用软材料则会削弱输出力。以往的研究多集中在通过单一途径来改善性能，例如：通过增塑聚合物基质或引入导电填料（如石墨烯、碳纳米管）来提高离子电导率以增加应变；或通过引入无机颗粒或使用金属电极来增强机械性能以提高力。但这些方法通常只能提升二者之一，难以实现协同增强。此外，许多高性能I-EAP驱动器仍需要较高的驱动电压或面临机械刚度（>100 MPa）过高等挑战，限制了其在低功耗、微型化软体机器人中的应用。
基于此背景，本研究旨在开发一种新型的I-EAP材料与驱动器设计，旨在同时突破力与应变的性能限制。研究团队提出了一个核心科学问题：如何在保持低杨氏模量（即材料柔软）的前提下，同步显著提升驱动器的应变和输出力？他们设想了通过调控电解质-电极界面处的电极极化（electrode polarization）效应来增强电机械转换效率的可能性。具体目标是设计并制备一种具有独特微观结构的新型离子材料，通过促进界面离子积累来提升有效介电常数，从而补偿甚至逆转因力学性能带来的性能折衷，最终实现高性能、低电压驱动的软体驱动器。
详细研究流程
研究流程主要分为材料设计与制备、微观结构与分子表征、介电性能分析、驱动器性能评估以及软体机器人应用验证五个关键环节。
第一环节：材料设计、制备与基本表征。 研究团队设计并制备了一种名为“离子-二氧化硅渗流离子介电弹性体”（Ions-Silica Percolated Ionic Dielectric Elastomer, I-SPIDER）的新型复合材料。其核心创新在于构建了“离子液体受限二氧化硅微结构”（IL-confined silica microstructure）。具体制备流程采用分步法：首先，通过溶胶-凝胶法（Sol-Gel）合成离子液体受限二氧化硅微结构。将正硅酸乙酯（TEOS）与水混合，然后滴加离子液体（[EMIM]+[TFSI]-），再加入盐酸催化，形成二氧化硅网络并与离子液体相互作用，生成浑浊的分散液。这一步骤旨在让离子液体中的离子对通过氢键作用锚定在形成的二氧化硅颗粒表面。接着，将热塑性聚氨酯（TPU）颗粒溶解在N,N-二甲基甲酰胺（DMF）中形成前驱体溶液。最后，将第一步得到的分散液滴加至TPU前驱体溶液中，充分搅拌混合，然后将三元组分溶液浇铸到特氟龙模具中，在80°C下热处理以完全去除溶剂，最终得到厚度约为200微米的I-SPIDER薄膜。作为对照，研究团队也制备了不含二氧化硅微结构的传统I-EAP薄膜（仅含TPU和离子液体）。研究系统性地改变了两组关键参数：离子液体含量（φIL = 20, 40, 60 wt%）和二氧化硅含量（φSiO2 = 19, 37, 58 wt%），制备了一系列样品用于后续分析。通过场发射扫描电子显微镜（FE-SEM）对薄膜形貌进行观察，确认二氧化硅微粒（直径约15微米）在聚合物基质中单分散良好。使用万能试验机（UTM）测试薄膜的应力-应变曲线，以获取杨氏模量等力学性能。通过宽频介电谱（Broadband Dielectric Spectroscopy）测量不同温度下的直流离子电导率（σdc）。
第二环节：分子与微观结构表征。 为了证实“离子液体受限二氧化硅微结构”的形成及其对离子对相互作用的影响，研究团队进行了深入的分子光谱分析。他们提出了一个分层的结构模型：二氧化硅表面的硅醇基通过氢键与离子液体中的[TFSI]-阴离子结合，形成受限区域；该区域内的离子对由于构象改变，库仑相互作用减弱。通过傅里叶变换红外光谱（FT-IR）分析，观察到I-SPIDER薄膜中[TFSI]-阴离子的特征振动峰（如SO2、CF3、SNS）向低波数方向移动，这归因于离子对与二氧化硅表面的氢键相互作用，导致其键能减弱。通过拉曼光谱（Raman Spectroscopy）进一步提供了关键证据。在~740 cm-1处对应于[TFSI]-阴离子伸缩-收缩模式的拉曼峰发生了明显的蓝移。更重要的是，在250-360 cm-1的低频拉曼光谱（对构象变化敏感）中，观察到显著变化。在纯I-EAP薄膜中，[TFSI]-阴离子主要以热力学稳定的反式构象（transoid, C2*）存在（峰位292, 297, 337 cm-1）；而在I-SPIDER薄膜中，顺式构象（cisoid, C1*）的特征峰（275, 309, 324 cm-1）变得明显。顺式构象的[TFSI]-阴离子具有更弱的库仑相互作用。这些光谱结果强有力地证明了在I-SPIDER中，部分[TFSI]-阴离子通过氢键被限制在二氧化硅表面，并发生了从反式到顺式的构象转变，从而削弱了其与[EMIM]+阳离子之间的离子对结合能。
第三环节：介电性能与电极极化分析。 为了探究I-SPIDER材料如何影响驱动性能的核心物理过程——电极极化，研究团队利用宽频介电谱进行了系统分析。他们测量了不同频率和温度下材料的介电常数（ε‘）和介电损耗导数（ε“der）。通过分析ε“der谱图，可以确定电极极化完全形成时的特征频率（fep），其倒数即为电极极化时间（τep）。结果表明，与相同离子液体含量的I-EAP薄膜相比，含有更高二氧化硅含量的I-SPIDER薄膜具有更低的fep和更长的τep。这意味着在I-SPIDER中，离子需要更长的时间在电极界面处完成积累和极化。更重要的是，通过分析ε‘-频率曲线，发现在fep频率处对应的介电常数（εep，即电极极化介电常数）在I-SPIDER中显著提高。例如，I-SPIDER (60⁄58) 的εep值比不含二氧化硅的I-EAP (60) 高出近两倍。εep的提高直接反映了在电极界面处积累了更多的可移动电荷。研究团队进一步通过一个等效RC电路模型，计算了电极界面处的电荷面密度（Q/A）。计算结果显示，I-SPIDER薄膜，特别是高二氧化硅含量的样品，具有更高的电荷面密度。这些介电分析结果构建了清晰的物理图像：I-SPIDER中独特的受限微结构通过减弱离子对结合能，使得在外部电场作用下，更多的离子（特别是原本结合较强的离子对中的阳离子）能够解离并迁移至电极界面，从而实现了更强的电极极化效应和更高的界面电荷积累。这为同时提升应变和力提供了电学基础。
第四环节：驱动器制备与性能测试。 基于上述材料，研究团队制备了低电压驱动的软体驱动器。他们在I-SPIDER薄膜的两侧，通过喷涂法沉积了一层柔性离子电极。该电极由PEDOT:PSS导电聚合物掺杂相同的离子液体[EMIM]+[TFSI]-和DMSO制成，以确保与活性层良好的界面相容性。将薄膜切割成特定尺寸（长10mm，宽2mm），即构成悬臂梁式弯曲驱动器。使用定制化的测试系统评估驱动器性能：施加低至±2V的交流偏压，使用激光位移传感器测量尖端位移并计算弯曲应变（S）和应变率（Sr），使用微力传感器测量阻塞力（Blocking Force）。同时，还计算了机电能量密度（Electromechanical Energy Density, Em），以评估其能量转换效率。
第五环节：软体机器人应用演示。 为展示I-SPIDER驱动器的应用潜力，研究团队设计并制造了多种仿生软体机器人。首先，他们制作了一个仿蜘蛛形态的机器人，其八条腿由图案化的I-SPIDER驱动器构成。演示了该机器人在人造蜘蛛网上通过腿部运动引起网络振动的能力，并可通-过调节电压控制振动幅度。其次，演示了该机器人执行物体抓取、提升和释放的任务，通过改变腿部角度和施加直流偏压，能够稳定转移不同重量的物体。第三，构建了微型爬行机器人，将I-SPIDER驱动器作为身体，连接PET材料制成的腿，展示了其在低电压驱动下的快速爬行运动。为了对比，使用传统I-EAP驱动器制作了功能相同的机器人。
主要研究结果
在基本物性方面，研究结果表明I-SPIDER薄膜在引入大量二氧化硅微粒（最高58 wt%）后，杨氏模量显著提高（例如I-SPIDER (60⁄58)的模量约是I-EAP (60)的4倍），但其离子电导率却与不含二氧化硅的对照组保持几乎相同。这与通常加入惰性填料会阻碍离子迁移的认知相反，初步证明了IL-confined微结构在维持离子传输方面的独特优势。
分子光谱结果（FT-IR和拉曼）证实了I-SPIDER中确实形成了[TFSI]-阴离子通过氢键锚定在二氧化硅表面的受限区域，并且阴离子发生了从高结合能的反式构象向低结合能顺式构象的转变。这为后续介电性能的改善提供了分子层面的机制解释。
介电性能分析是连接材料设计与驱动器性能的关键桥梁。结果表明，I-SPIDER材料表现出更长的电极极化时间（τep）和显著更高的电极极化介电常数（εep）。这直接意味着在电极界面处积累了更多的电荷（更高的电荷面密度）。研究团队将这一现象归因于受限微结构中离子对结合能的减弱，使得更多离子（包括从弱结合离子对中解离出的阳离子）能够参与电极极化过程，从而增强了界面处的有效电场和麦克斯韦应力。
驱动器性能测试数据全面验证了I-SPIDER设计的成功。在仅±2V的低驱动电压下，性能最优的I-SPIDER (60⁄58) 驱动器表现卓越：实现了约1.52%的大弯曲应变和约1.06 mN的高阻塞力。尽管其杨氏模量较低（仅为5.9 MPa），但其输出力却远高于具有相近模量的传统软I-EAP驱动器。应变率高达~15.8% s-1，显示出快速响应能力。在1 Hz频率下连续运行超过30,000次循环后，性能未见明显衰减，证明了良好的耐久性。其机电能量密度（Em）达到约687 J/m³，这一数值在10 MV/m的低电场强度下，媲美甚至超过了某些需要更高电场（>10 V/μm）驱动的电子型EAP驱动器（如三元共聚物），凸显了其高效的电-机械能量转换能力。
在与文献报道的其他I-EAP驱动器对比图中，I-SPIDER驱动器在“力-应变”关系图中脱颖而出，它成功地占据了以往被视为空白的“高力-高应变-低模量”区域，直观地证明了其突破了传统性能权衡的限制。
在应用演示中，I-SPIDER机器人展现出优于基于传统I-EAP的机器人的性能。在举重测试中，I-SPIDER机器人能够抓起并提升相当于其腿部驱动器质量约8.94倍的重物，而I-EAP机器人的最大举重比仅为2.96。在爬行测试中，相同有效体长下，I-SPIDER机器人的爬行速度是I-EAP机器人的约3.7倍。这些演示生动地证明了I-SPIDER驱动器在实现复杂、有力且快速响应的软体机器人动作方面的潜力。
结论与价值
本研究的结论是：成功开发了一种基于离子液体受限二氧化硅微结构（I-SPIDER）的新型离子介电弹性体，并以此构建了高性能软体驱动器。该驱动器通过增强电极极化效应，在保持材料低杨氏模量（即高柔顺性）的同时，首次实现了驱动应变和输出力的协同显著提升，有效解决了长期困扰离子型电活性聚合物驱动器的“力-应变”权衡难题。
其科学价值在于：1) 提出并验证了一种通过调控材料微观结构来弱化离子对相互作用、从而增强电极极化和界面电荷积累的新机理，为高性能离子型驱动器的设计提供了新的理论思路和材料范式。2) 通过精细的多尺度表征（分子光谱、介电谱、机电测试），建立了从分子构象变化到宏观驱动器性能的清晰构效关系链条。
其应用价值在于：1) 提供了一种能够同时输出较大形变和较大力的低电压（< 5V）软体执行器解决方案，这对于依赖电池供电、需要与人或环境安全交互的下一代微型化、低功耗软体机器人至关重要。2) 通过成功的仿生机器人应用演示，展现了I-SPIDER驱动器在实现复杂、灵巧机器人动作方面的广阔前景，可用于医疗微型机器人、探索机器人、可穿戴触觉反馈设备等领域。
研究亮点
其他有价值内容
研究中对柔性离子电极（使用与活性层相同离子液体的PEDOT:PSS）的优化，有助于减少界面阻抗、提升性能，这也是实现低电压高效驱动的一个辅助技术要点。此外，论文中提供的补充信息（Supporting Information）包含了详尽的样品配方表、额外的形貌与热分析数据、介电模型公式推导以及与其他文献驱动器的详细对比表格，为同行复现研究和深入理解提供了宝贵资料。