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基于二维Tb-MOF纳米片的荧光传感器用于食品中多菌灵的高灵敏度定量检测

作者及机构
本研究由重庆医科大学药学院的Ting Wang、Lei Zhang、Jieyuan Zhang、Xinhui Jiang、Zhengwei Zhang（通讯作者）与基础医学院法医学系的Gaoxian Guo、Siqiao Li（通讯作者）合作完成，发表于*Food Chemistry*期刊2023年第416卷。

学术背景
多菌灵（Carbendazim, CBZ）是一种广泛使用的苯并咪唑类杀菌剂，但其在环境中的低降解率导致残留问题，可能引发肝损伤、染色体畸变等健康风险。中国对苹果、茶叶等食品设定了CBZ残留限量（如苹果5 mg/kg）。传统检测方法（如高效液相色谱法）存在设备昂贵、前处理复杂等缺陷。金属有机框架（Metal-Organic Frameworks, MOFs）因其高比表面积和荧光特性，成为传感领域的研究热点。本研究旨在开发一种基于二维铽基MOF（2D Tb-MOF）纳米片的荧光传感器，实现食品中CBZ的快速、高灵敏度检测。

研究流程
1. 材料合成与表征
- 合成方法：以Tb³⁺离子和5-硼酸-1,3-苯二甲酸（BBDC）为前体，通过溶剂热法在DMF/H₂O混合溶液中反应12小时，制备二维Tb-MOF纳米片。
- 表征技术：
- 形貌分析：扫描电镜（SEM）显示纳米片呈扫帚状线状结构，平均尺寸0.55 μm×0.15 μm；原子力显微镜（AFM）测得其厚度为0.275–0.399 μm。
- 元素分布：高角度环形暗场扫描透射电镜（HAADF-STEM）证实Tb、C、O、B元素均匀分布。
- 光学性能：紫外-可见吸收光谱显示232 nm处的π-π*跃迁峰；荧光光谱在543 nm处呈现最强发射峰（激发波长250 nm）。

1. 传感器优化

   • 条件筛选：优化Tb-MOF浓度（60 μg/mL）、pH（5-6）、反应时间（即时响应）及温度（室温稳定）。
     
   • 抗干扰测试：验证K⁺、Ca²⁺等金属离子及氨基酸、其他农药（如甲基对硫磷）对CBZ检测无显著干扰。
     

2. 检测性能评估

   • 线性范围与检出限：CBZ浓度在0.06–4 μg/mL和4–40 μg/mL区间内与荧光猝灭效率（(F₀-F)/F₀）呈线性关系，检出限低至17.95 ng/mL。
     
   • 实际样本检测：苹果和茶叶中添加CBZ标准品，回收率为95.29%–100.37%，相对标准偏差（RSD）<3.07%。
     

3. 机制研究

   • 猝灭机制：通过紫外吸收重叠分析和荧光寿命测试，证实CBZ通过内滤效应（Inner Filter Effect, IFE）和动态猝灭协同作用导致Tb-MOF荧光猝灭。
     

主要结果
- 结构特性：Tb-MOF纳米片具有高结晶性（XRD与PDF#18-1332匹配）和丰富的表面羧基/羟基（XPS与FT-IR验证）。
- 传感性能：选择性实验显示CBZ的荧光响应显著高于其他农药（如异丙威），且共存物质干扰可忽略。
- 实际应用：在苹果和茶叶中成功检测CBZ，验证了方法的实用性与准确性。

结论与价值
本研究开发的Tb-MOF荧光传感器具有以下价值：
1. 科学价值：首次将二维Tb-MOF纳米片用于CBZ检测，阐明了IFE与动态猝灭的协同机制。
2. 应用价值：提供了一种低成本、高灵敏度的CBZ残留检测方案，适用于食品安全监管。

研究亮点
- 创新方法：通过简易溶剂热法合成具有 broom-like 结构的Tb-MOF纳米片，兼具高比表面积和稳定荧光。
- 性能优势：较传统方法（如HPLC）具有更低的检出限（17.95 ng/mL）和更宽的线性范围（0.06–40 μg/mL）。
- 机制深度：结合光谱与寿命分析，明确了IF E与动态猝灭的双重作用路径。

其他价值
- 该传感器可扩展至其他农药残留检测，为MOF基荧光探针的设计提供了新思路。