研究背景 天然产物（natural products）长期以来在药物发现中扮演着重要角色，提供了许多具有生物活性的化合物和药物开发的基本原则。然而，天然产物的合成研究不仅仅局限于药物领域，其在材料科学中的应用也逐渐受到关注。尤其是具有光响应特性的天然产物，因其在光开关材料（photoswitching materials）和光响应液晶（photoresponsive liquid crystals）等领域的潜在应用而备受关注。 securingine B是一种反热力学稳定的天然产物，其合成一直是一个具有挑战性的课题。与热力学更稳定的异构体secu’amamine D相比，securingine B的合成需要克服热力学偏向性。此前的研究表明，secu’amamine D可以通过光化学转化生成s...

学术背景 在材料科学和化学领域，理解材料在原子层面的性质至关重要。然而，传统的原子间势能计算方法（如密度泛函理论，DFT）虽然精度高，但计算成本极高，难以应用于大规模系统。近年来，机器学习（ML）势能在原子模拟中的应用取得了显著进展，特别是基于高斯过程（Gaussian Process, GP）的ML势能，因其在主动学习、不确定性预测和低数据需求方面的优势而备受关注。然而，基于核函数的模型在处理大规模数据集时面临严重的扩展性问题，尤其是当数据集规模超过10^4时，计算复杂度急剧增加，难以实现真正的通用性。 为了应对这一挑战，Soohaeng Yoo Willow、Seungwon Kim等作者提出了一种新的稀疏贝叶斯委员会机器（Robust Bayesian Committee Machin...

在药物化学领域，分子结构的多样化是发现新药的关键步骤。然而，现有的催化方法在处理复杂的药物分子时往往面临挑战，因为这些分子通常比简单的底物更具复杂性。特别是，碳-杂原子（C–X）键的形成是药物分子后期功能化的重要手段，但传统的催化方法在反应范围和底物适用性上存在局限。因此，开发一种通用的、能够广泛适用于复杂药物分子的C–X键形成策略具有重要意义。 近年来，镍催化反应因其成本低廉和独特的氧化还原活性而受到关注。与钯相比，镍能够通过单电子氧化还原事件生成高价镍中间体（如Ni(III)），从而实现C–X键的形成。然而，现有的镍催化反应通常局限于活化的芳基或杂芳基卤化物，且亲核试剂的种类有限。为了解决这些问题，本研究提出了一种基于镍介导的氧化加成复合物的新策略，通过简单的空气氧化条件实现广泛的C–X...

学术背景 氢解反应（hydrogenolysis）是一种通过分子氢的加入来断裂化学键的基础化学反应，广泛应用于生物质、石油等原料的升级转化为高价值化学品和燃料。此外，氢解反应在制药和精细化工行业中也是合成复杂分子结构的关键工具。然而，传统的氢解反应通常依赖于高温高压条件下的多相催化，其选择性有限。近年来，均相催化作为一种有潜力的替代方法，在较温和的条件下提供了更高的选择性。尽管如此，针对碳-卤键（C-X键）的均相氢解反应，尤其是氚代（tritiation）和氘代（deuteration）反应，仍然是一个未解决的挑战。氚代反应在药物研发中尤为重要，因为它可以提供关于药物及其代谢物药代动力学的关键信息。然而，现有的氚代方法主要局限于芳香族系统或与杂原子相邻的位置，而对于更为丰富且易得的烷基氯化物...

从Cryptosporangium属放线菌中发现的新型苯环聚酮类化合物和修饰的二酮哌嗪 学术背景 微生物天然产物在药物开发中具有重要价值，尤其是放线菌（Actinomycetes）为多种治疗性化合物提供了丰富的来源，如氨基糖苷类、大环内酯类和四环素类抗生素。然而，近年来已知化合物的频繁重复分离成为天然产物药物发现的主要障碍。为了解决这一问题，研究人员尝试了多种新方法，如共培养、添加次级代谢信号分子或在培养过程中施加高温等。本文作者则选择关注较少研究的放线菌属，以期发现新的化合物骨架。 本文的研究对象是Cryptosporangium属放线菌，该属于1998年首次被描述，目前已知有8个物种。尽管通过生物信息学分析发现该属物种中存在聚酮类和非核糖体肽的生物合成基因簇（BGC），但此前仅报道了两种...