学术背景 光合微生物能够通过将太阳能转化为化学能，直接将二氧化碳（CO₂）转化为高附加值的长链化学品，这为CO₂封存与可持续发展提供了极具前景的路径。然而，光合反应中产生的关键还原力——还原型烟酰胺腺嘌呤二核苷酸磷酸（NADPH）——主要用于支持微生物在黑暗环境中的生存，而非用于生物合成。这一限制严重制约了光合微生物在实际应用中的潜力。为了解决这一问题，研究者们提出了一种太阳能解耦的生物混合策略，通过将持久性光催化剂与光合微生物结合，实现光反应与暗反应的解耦，从而在无光照条件下持续利用CO₂并进行长链化学品的生物合成。 论文来源 这篇论文由Na Chen、Jing Xi、Tianpei He等作者共同撰写，来自武汉大学人民医院、湖南大学、上海交通大学等机构。论文于2025年4月10日发表在C...

学术背景 硼氢化物燃料电池（Direct Borohydride Fuel Cells, DBFCs）作为一种潜在的碳中性能源，因其使用硼氢化钠（NaBH4）作为阳极燃料而备受关注。NaBH4具有便携、无毒、水溶性和环境稳定性等优点，使得DBFCs在理论上能够提供高达1.64 V的电压和9.3 kWh/kg的能量密度。然而，传统的DBFCs在实际应用中面临两大挑战：阴极氧还原反应（ORR）的动力学缓慢，以及阳极硼氢化物氧化反应（BOR）的选择性低，导致其输出功率密度和效率难以满足工业应用的需求。 为了解决这些问题，研究者们提出了一种新型的硼氢化物燃料电池（BHFC），通过用酸性氢析出反应（HER）替代传统的ORR，以实现高效的电力生成和并发的氢气生产。该研究通过界面工程和局部环境调控策略，设...

学术背景 在光催化领域，开发高效、可持续的还原催化剂一直是一个重要的研究方向。有机阴离子因其可持续性和强还原能力，近年来受到了广泛关注。然而，传统的酚盐（phenolates）由于其氧元素的高电负性和生成的苯氧自由基的高反应性，限制了其作为还原光催化剂的应用潜力。因此，研究人员一直在寻找具有更强还原能力且易于获取的有机阴离子催化剂。 1,10-双-2-萘酚衍生物（binolates）长期以来在不对称催化和分子识别领域被广泛应用，但其作为光催化剂的潜力尚未被充分挖掘。本研究首次发现，binolates可以作为高效的还原光催化剂，用于惰性键的活化和不饱和体系的还原。这一发现不仅拓展了binolates的应用范围，还为有机多阴离子作为光催化剂的未来发展提供了新的思路。 论文来源 本论文由Can L...

学术背景 随着全球气候变化问题的加剧，减少二氧化碳（CO2）排放并寻找可持续的能源解决方案成为科学研究的重要方向。电催化还原二氧化碳（CO2RR）是一种将CO2转化为有价值化学品和燃料的绿色技术，具有巨大的应用潜力。然而，尽管在该领域取得了显著进展，CO2RR在实际应用中仍面临诸多挑战，尤其是如何在高电流密度下实现目标产物的高效选择性生产。其中一个主要问题是CO2在电解液中的低溶解度，这导致阴极表面CO2供应不足，进而限制了反应效率。 为了克服这一问题，研究人员致力于开发新型电催化剂，并探索CO2需求与供应之间的动态关系。本研究通过原位合成非晶态铜锑氧化物（CuSbOx）阴极，系统研究了CO2RR中CO2需求与供应对催化性能的影响，揭示了CO2供应能力对电催化性能的决定性作用。 论文来源 本...

学术背景 随着全球对可持续发展的需求日益增加，化学工业正面临从化石燃料向可再生资源转型的迫切挑战。目前，绝大多数合成化学产品的碳骨架来源于不可再生的化石燃料，这不仅加剧了碳排放问题，还使得化学工业成为化石燃料的主要消费者之一。为了实现碳中和目标，化学工业需要寻找新的碳源，尤其是利用二氧化碳（CO₂）作为原料的绿色化学途径。甲醇（methanol）作为一种潜在的可持续化学平台，因其易于从CO₂和绿色氢气（green hydrogen）中生产，近年来受到了广泛关注。甲醇不仅可以用作燃料，还可以作为化学合成的中间体，进一步转化为其他高附加值化学品。 然而，将甲醇整合到现有的化学生产链中仍面临诸多挑战。其中一个关键问题是，如何将甲醇高效地转化为合成气（syngas，即CO和H₂的混合物），并进一步用...

学术背景 在太阳能转化领域，分子催化剂因其高活性和结构可调性而备受关注。然而，大多数分子催化剂在均相条件下操作，不利于大规模和可回收利用。因此，将分子催化剂固定在固体载体上成为更具实际应用前景的研究方向。另一方面，窄带隙无机半导体作为稳定的可见光吸收材料，在光电催化（PEC）中表现出显著的耐久性。将分子催化剂固定在光吸收半导体上，被认为是实现太阳能转化（如水分解和二氧化碳还原）的有前途的方法，因为它结合了分子催化剂和半导体光吸收材料的优点。 然而，现有的策略在催化剂与半导体之间的电荷转移效率上往往表现不佳，导致催化活性不理想。因此，开发新的策略来构建高效的混合光电极成为当前研究的重点。本文提出了一种基于主客体相互作用的混合光阳极制备策略，通过将磷酰化环糊精（p-CD）固定在钨氧化物（WO₃）...

在合成化学领域，调控不同金属中心的数量和位置以实现协同、串联或合作效应一直是一个技术难题。多核异金属催化剂因其高选择性、级联生产和特定化学转化等优势而备受关注，但其高结构复杂性使得合成过程极为困难。共价有机框架（Covalent Organic Frameworks, COFs）作为一种具有周期性分子排列和开放结构的材料，在制备异金属催化剂方面展现出巨大潜力。然而，传统COFs中的功能单元往往随机分布，难以实现金属离子的模块化和相互关联的排列，从而限制了其催化性能。 为了解决这一问题，来自中国东北师范大学的研究团队提出了一种分子配位印迹策略，通过调控COFs中单个金属中心的数量和位置，成功实现了多金属组装的高效催化。该研究不仅为异金属催化剂的合成提供了新思路，还为烯烃化合物的可持续氧化提供了...

在药物化学领域，分子结构的多样化是发现新药的关键步骤。然而，现有的催化方法在处理复杂的药物分子时往往面临挑战，因为这些分子通常比简单的底物更具复杂性。特别是，碳-杂原子（C–X）键的形成是药物分子后期功能化的重要手段，但传统的催化方法在反应范围和底物适用性上存在局限。因此，开发一种通用的、能够广泛适用于复杂药物分子的C–X键形成策略具有重要意义。 近年来，镍催化反应因其成本低廉和独特的氧化还原活性而受到关注。与钯相比，镍能够通过单电子氧化还原事件生成高价镍中间体（如Ni(III)），从而实现C–X键的形成。然而，现有的镍催化反应通常局限于活化的芳基或杂芳基卤化物，且亲核试剂的种类有限。为了解决这些问题，本研究提出了一种基于镍介导的氧化加成复合物的新策略，通过简单的空气氧化条件实现广泛的C–X...

环己酮肟（cyclohexanone oxime）是尼龙-6生产的关键中间体，全球尼龙-6的年产量预计在2024年将达到890万吨，因此对环己酮肟的需求也在不断增加。传统的环己酮肟合成方法主要包括羟胺（NH2OH）与环己酮的反应，然而这种方法存在诸多问题，例如羟胺的爆炸性、腐蚀性酸的使用以及低价值的副产物硫酸铵的生成。此外，另一种工业方法是通过过氧化氢（H2O2）进行环己酮的氨氧化反应，但这一过程也面临着H2O2的高成本和低稳定性问题。因此，开发一种可持续且高效的环己酮肟合成方法具有重要意义。 近年来，电化学合成环己酮肟的策略逐渐受到关注。该方法利用氮氧化物（NOx）与环己酮反应，避免了传统方法中的诸多问题。然而，这一过程仍然面临着两相反应中的质量传输阻力大、羟胺竞争性氢化等问题，导致法拉第...

在酶催化反应中，邻近效应（proximity effect）是一个常见的现象，它通过将两个或多个分子靠近，迫使反应发生。为了实现这种效应，活性中心需要具备多个结合位点，以便在反应前对反应物进行预组织（preorganization）。尽管这种效应在酶催化中已被广泛研究，但在主族元素化合物中的应用却鲜有报道。本研究旨在探索这一概念在主族化合物中的实现，特别是通过合成和表征三价锑二价阳离子（[tpme2sb]2+），并研究其与不同配体的反应性，从而揭示其在催化反应中的潜力。 论文来源 这篇论文由Deepti Sharma、Annabel Benny、Alex P. Andrews、Thayalan Rajeshkumar、Laurent Maron和Ajay Venugopal共同撰写。研究团队...