学术背景 质子传递（proton transfer）在生物能量转换（如ATP合成）和信号传导中扮演核心角色。传统理论认为质子通过水分子链或氨基酸侧链的”跳跃机制”（hopping mechanism）实现传输，而近年来提出的”质子耦合电子转移”（PCET, proton-coupled electron transfer）假说认为电子转移可能同步参与该过程。由于生命系统具有高度手性（chirality）特征，”手性诱导自旋选择性”（CISS, chiral-induced spin selectivity）效应——即电子在手性环境中运动时会产生自旋极化（spin polarization）——可能影响这一过程。本研究以溶菌酶（lysozyme）晶体为模型，首次揭示了质子传递效率与电子自旋状态...

学术背景 有机发光二极管（OLED）技术近年来取得了显著进展，尤其是在热激活延迟荧光（TADF）材料领域。TADF材料通过反向系间窜跃（RISC）过程将三重态激子转换为单重态激子，从而实现高效率的发光。然而，传统的TADF材料通常面临效率滚降（efficiency roll-off）和光谱展宽的问题，尤其是在多共振（MR）TADF材料中。MR-TADF材料通过引入电子富集的氮原子和电子缺乏的硼原子，减少了结构弛豫，从而实现了窄带发射。然而，这类材料的RISC速率（kRISC）较低，导致效率滚降问题。 为了解决这一问题，研究者们提出了通过引入重原子（如溴、碘、硫、硒等）来增强自旋轨道耦合（SOC）效应，从而加速RISC过程。然而，传统的重原子引入方法通常通过共轭路径直接连接到MR发色团，这往往...

学术背景 磁共振成像（Magnetic Resonance Imaging, MRI）是现代医学诊断中的重要工具，其效果在很大程度上依赖于造影剂（Contrast Agents, CAs）的使用。传统的MRI造影剂主要基于钆（Gd）的配合物，尽管这些造影剂在临床中广泛应用，但其长期安全性存在争议，特别是在肾功能不全的患者中，可能引发肾源性系统性纤维化（Nephrogenic Systemic Fibrosis, NSF）。因此，开发基于过渡金属的新型MRI造影剂成为了研究热点。过渡金属（如铁、锰）不仅在地球上储量丰富，且具有多种氧化态，能够响应生物环境中的氧化还原变化，从而设计出“智能”造影剂。 此外，肿瘤微环境中的氧化还原失衡是癌症进展和耐药性产生的重要驱动因素。因此，开发能够实时监测组织...

学术背景 在光催化领域，开发高效、可持续的还原催化剂一直是一个重要的研究方向。有机阴离子因其可持续性和强还原能力，近年来受到了广泛关注。然而，传统的酚盐（phenolates）由于其氧元素的高电负性和生成的苯氧自由基的高反应性，限制了其作为还原光催化剂的应用潜力。因此，研究人员一直在寻找具有更强还原能力且易于获取的有机阴离子催化剂。 1,10-双-2-萘酚衍生物（binolates）长期以来在不对称催化和分子识别领域被广泛应用，但其作为光催化剂的潜力尚未被充分挖掘。本研究首次发现，binolates可以作为高效的还原光催化剂，用于惰性键的活化和不饱和体系的还原。这一发现不仅拓展了binolates的应用范围，还为有机多阴离子作为光催化剂的未来发展提供了新的思路。 论文来源 本论文由Can L...

学术背景 随着全球气候变化问题的加剧，减少二氧化碳（CO2）排放并寻找可持续的能源解决方案成为科学研究的重要方向。电催化还原二氧化碳（CO2RR）是一种将CO2转化为有价值化学品和燃料的绿色技术，具有巨大的应用潜力。然而，尽管在该领域取得了显著进展，CO2RR在实际应用中仍面临诸多挑战，尤其是如何在高电流密度下实现目标产物的高效选择性生产。其中一个主要问题是CO2在电解液中的低溶解度，这导致阴极表面CO2供应不足，进而限制了反应效率。 为了克服这一问题，研究人员致力于开发新型电催化剂，并探索CO2需求与供应之间的动态关系。本研究通过原位合成非晶态铜锑氧化物（CuSbOx）阴极，系统研究了CO2RR中CO2需求与供应对催化性能的影响，揭示了CO2供应能力对电催化性能的决定性作用。 论文来源 本...