学术背景 在太阳能转化领域，分子催化剂因其高活性和结构可调性而备受关注。然而，大多数分子催化剂在均相条件下操作，不利于大规模和可回收利用。因此，将分子催化剂固定在固体载体上成为更具实际应用前景的研究方向。另一方面，窄带隙无机半导体作为稳定的可见光吸收材料，在光电催化（PEC）中表现出显著的耐久性。将分子催化剂固定在光吸收半导体上，被认为是实现太阳能转化（如水分解和二氧化碳还原）的有前途的方法，因为它结合了分子催化剂和半导体光吸收材料的优点。 然而，现有的策略在催化剂与半导体之间的电荷转移效率上往往表现不佳，导致催化活性不理想。因此，开发新的策略来构建高效的混合光电极成为当前研究的重点。本文提出了一种基于主客体相互作用的混合光阳极制备策略，通过将磷酰化环糊精（p-CD）固定在钨氧化物（WO₃）...

研究背景 天然产物（natural products）长期以来在药物发现中扮演着重要角色，提供了许多具有生物活性的化合物和药物开发的基本原则。然而，天然产物的合成研究不仅仅局限于药物领域，其在材料科学中的应用也逐渐受到关注。尤其是具有光响应特性的天然产物，因其在光开关材料（photoswitching materials）和光响应液晶（photoresponsive liquid crystals）等领域的潜在应用而备受关注。 securingine B是一种反热力学稳定的天然产物，其合成一直是一个具有挑战性的课题。与热力学更稳定的异构体secu’amamine D相比，securingine B的合成需要克服热力学偏向性。此前的研究表明，secu’amamine D可以通过光化学转化生成s...

学术背景 在材料科学和化学领域，理解材料在原子层面的性质至关重要。然而，传统的原子间势能计算方法（如密度泛函理论，DFT）虽然精度高，但计算成本极高，难以应用于大规模系统。近年来，机器学习（ML）势能在原子模拟中的应用取得了显著进展，特别是基于高斯过程（Gaussian Process, GP）的ML势能，因其在主动学习、不确定性预测和低数据需求方面的优势而备受关注。然而，基于核函数的模型在处理大规模数据集时面临严重的扩展性问题，尤其是当数据集规模超过10^4时，计算复杂度急剧增加，难以实现真正的通用性。 为了应对这一挑战，Soohaeng Yoo Willow、Seungwon Kim等作者提出了一种新的稀疏贝叶斯委员会机器（Robust Bayesian Committee Machin...

学术背景 全球变暖问题日益严峻，二氧化碳（CO₂）作为最主要的温室气体之一，其捕获和存储技术的研究成为科学界的热点。金属有机框架（Metal Organic Frameworks, MOFs）因其极高的孔隙率和表面积，被认为是捕获和存储CO₂的理想材料。然而，CO₂的吸附过程是放热的，可能导致材料温度升高，进而影响其吸附效率。因此，理解CO₂负载对MOFs热导率的影响，对于优化其在实际应用中的性能至关重要。此前的研究主要集中在无气体负载的MOFs热导率，而对气体负载后MOFs的热传导机制缺乏系统研究。本文通过分子动力学模拟和晶格动力学计算，深入探讨了CO₂负载对MOF-5热导率的影响，揭示了温度与气体扩散性在热传导中的关键作用。 论文来源 本文由Sandip Thakur和Ashutosh ...

环己酮肟（cyclohexanone oxime）是尼龙-6生产的关键中间体，全球尼龙-6的年产量预计在2024年将达到890万吨，因此对环己酮肟的需求也在不断增加。传统的环己酮肟合成方法主要包括羟胺（NH2OH）与环己酮的反应，然而这种方法存在诸多问题，例如羟胺的爆炸性、腐蚀性酸的使用以及低价值的副产物硫酸铵的生成。此外，另一种工业方法是通过过氧化氢（H2O2）进行环己酮的氨氧化反应，但这一过程也面临着H2O2的高成本和低稳定性问题。因此，开发一种可持续且高效的环己酮肟合成方法具有重要意义。 近年来，电化学合成环己酮肟的策略逐渐受到关注。该方法利用氮氧化物（NOx）与环己酮反应，避免了传统方法中的诸多问题。然而，这一过程仍然面临着两相反应中的质量传输阻力大、羟胺竞争性氢化等问题，导致法拉第...