学术背景 在太阳能转化领域，分子催化剂因其高活性和结构可调性而备受关注。然而，大多数分子催化剂在均相条件下操作，不利于大规模和可回收利用。因此，将分子催化剂固定在固体载体上成为更具实际应用前景的研究方向。另一方面，窄带隙无机半导体作为稳定的可见光吸收材料，在光电催化（PEC）中表现出显著的耐久性。将分子催化剂固定在光吸收半导体上，被认为是实现太阳能转化（如水分解和二氧化碳还原）的有前途的方法，因为它结合了分子催化剂和半导体光吸收材料的优点。 然而，现有的策略在催化剂与半导体之间的电荷转移效率上往往表现不佳，导致催化活性不理想。因此，开发新的策略来构建高效的混合光电极成为当前研究的重点。本文提出了一种基于主客体相互作用的混合光阳极制备策略，通过将磷酰化环糊精（p-CD）固定在钨氧化物（WO₃）...

在合成化学领域，调控不同金属中心的数量和位置以实现协同、串联或合作效应一直是一个技术难题。多核异金属催化剂因其高选择性、级联生产和特定化学转化等优势而备受关注，但其高结构复杂性使得合成过程极为困难。共价有机框架（Covalent Organic Frameworks, COFs）作为一种具有周期性分子排列和开放结构的材料，在制备异金属催化剂方面展现出巨大潜力。然而，传统COFs中的功能单元往往随机分布，难以实现金属离子的模块化和相互关联的排列，从而限制了其催化性能。 为了解决这一问题，来自中国东北师范大学的研究团队提出了一种分子配位印迹策略，通过调控COFs中单个金属中心的数量和位置，成功实现了多金属组装的高效催化。该研究不仅为异金属催化剂的合成提供了新思路，还为烯烃化合物的可持续氧化提供了...

在药物化学领域，分子结构的多样化是发现新药的关键步骤。然而，现有的催化方法在处理复杂的药物分子时往往面临挑战，因为这些分子通常比简单的底物更具复杂性。特别是，碳-杂原子（C–X）键的形成是药物分子后期功能化的重要手段，但传统的催化方法在反应范围和底物适用性上存在局限。因此，开发一种通用的、能够广泛适用于复杂药物分子的C–X键形成策略具有重要意义。 近年来，镍催化反应因其成本低廉和独特的氧化还原活性而受到关注。与钯相比，镍能够通过单电子氧化还原事件生成高价镍中间体（如Ni(III)），从而实现C–X键的形成。然而，现有的镍催化反应通常局限于活化的芳基或杂芳基卤化物，且亲核试剂的种类有限。为了解决这些问题，本研究提出了一种基于镍介导的氧化加成复合物的新策略，通过简单的空气氧化条件实现广泛的C–X...

环己酮肟（cyclohexanone oxime）是尼龙-6生产的关键中间体，全球尼龙-6的年产量预计在2024年将达到890万吨，因此对环己酮肟的需求也在不断增加。传统的环己酮肟合成方法主要包括羟胺（NH2OH）与环己酮的反应，然而这种方法存在诸多问题，例如羟胺的爆炸性、腐蚀性酸的使用以及低价值的副产物硫酸铵的生成。此外，另一种工业方法是通过过氧化氢（H2O2）进行环己酮的氨氧化反应，但这一过程也面临着H2O2的高成本和低稳定性问题。因此，开发一种可持续且高效的环己酮肟合成方法具有重要意义。 近年来，电化学合成环己酮肟的策略逐渐受到关注。该方法利用氮氧化物（NOx）与环己酮反应，避免了传统方法中的诸多问题。然而，这一过程仍然面临着两相反应中的质量传输阻力大、羟胺竞争性氢化等问题，导致法拉第...

在酶催化反应中，邻近效应（proximity effect）是一个常见的现象，它通过将两个或多个分子靠近，迫使反应发生。为了实现这种效应，活性中心需要具备多个结合位点，以便在反应前对反应物进行预组织（preorganization）。尽管这种效应在酶催化中已被广泛研究，但在主族元素化合物中的应用却鲜有报道。本研究旨在探索这一概念在主族化合物中的实现，特别是通过合成和表征三价锑二价阳离子（[tpme2sb]2+），并研究其与不同配体的反应性，从而揭示其在催化反应中的潜力。 论文来源 这篇论文由Deepti Sharma、Annabel Benny、Alex P. Andrews、Thayalan Rajeshkumar、Laurent Maron和Ajay Venugopal共同撰写。研究团队...