ハイスループット合成と人工ニューラルネットワークによるペロブスカイト材料の化学空間-特性予測モデル
学術的背景
ペロブスカイト材料は、太陽電池やその他の電子デバイスへの広範な応用により、非常に注目されています。その光学特性（たとえばバンドギャップや格子振動）は、化学組成を調整することで柔軟に制御することができます。ペロブスカイトの構造から光学特性を予測する研究は既に成熟していますが、光学データから化学組成を逆算して予測することは依然として難題です。この課題の解決は、ペロブスカイト材料の開発や生産の加速にとって重要な意味を持っています。特に大規模な工業生産においては、新材料の化学組成を迅速にスクリーニング・検証できれば、生産効率が大幅に向上します。
この課題に応えるため、研究者らは高スループット合成、高分解能分光技術、そして機械学習（特に人工ニューラルネットワーク, ANN）を組み合わせた革新的な方法を提案しました。この手法により、さまざまな化学組成のペロブスカイト材料を効率よく合成し、光学データからその化学組成を高精度で予測できるようになりました。本研究は、ペロブスカイト材料の迅速なスクリーニングと最適化のための新たなツールを提供するものです。
論文情報
本研究は、Michigan State University の Md. Ataur Rahman、Md. Shahjahan、Yaqing Zhang、Rihan Wu、および Elad Harel によって共同で実施されました。Elad Harel が責任著者として、プロジェクト全体の設計と指導を担当しています。本論文は2025年4月10日、『Chem』誌に “Chemical Space-Property Predictor Model of Perovskite Materials by High-Throughput Synthesis and Artificial Neural Networks” というタイトルで発表されました。
研究フロー
1. ペロブスカイト材料の高スループット合成
研究の第一歩は、さまざまな化学組成をもつペロブスカイト単結晶の合成です。研究チームは高スループット合成法を活用し、液体ハンドリングロボット（Opentrons OT-2）を使って96ウェルプレート上で前駆体溶液（例：MAPbCl₃、CsPbBr₃、CsPbI₃）を混合し、加熱および振とうにより均一に混合します。これらの溶液は微小液滴としてカバーガラス上に配置され、単結晶が作製されます。
全ての実験は温度・湿度が制御されたラボ環境下で正確かつ再現性高く行われました。また、チームはさまざまな溶媒（DMSO、DMF、GBL）が結晶サイズや形状に及ぼす影響も検証し、GBL溶媒が特に臭化物ペロブスカイト単結晶のサイズと形状改善に優れていることを見出しました。
2. 分光データの取得と分析
合成後のペロブスカイト単結晶は、分光分析に利用されました。主なデータは紫外-可視分光（UV-Vis）、光ルミネッセンス分光（PL）、テラヘルツラマン分光（THz Raman）です。これら分光データは人工ニューラルネットワークへの入力特徴量として用いられ、ペロブスカイトの化学組成を予測するモデルの訓練に使われました。
紫外-可視分光：全サンプルの吸収スペクトルを記録し、バンドギャップの変化を解析。ハロゲン化物組成が塩素から臭素、さらにヨウ素へと変わると、吸収ピーク位置は青色領域（約400nm）から赤色領域（約700nm）へ逐次シフトすることが示されました。
光ルミネッセンス分光：PLスペクトルおよび画像では、ペロブスカイト単結晶の発光色が塩素、臭素、ヨウ素の組成変化に伴って青→緑→赤へと変化します。ただし、混合ハロゲン化物ペロブスカイトでは相分離現象が生じるため、PLデータの再現性は低く、そのモデル応用には制約があります。
テラヘルツラマン分光：THz Ramanスペクトルはペロブスカイト格子の低周波振動モード（Pb-X結合の対称伸縮・曲げモードなど）を検出でき、これらのモードの変化はハロゲン化物組成と密接な関係があるため、化学組成予測で高い性能を発揮します。
3. 人工ニューラルネットワークモデルの構築・訓練
研究チームは、人工ニューラルネットワーク（ANN）に基づく化学空間-特性予測モデルを開発し、複数入力・複数出力変数を同時に扱うことができるように設計しました。モデルの入力には紫外-可視分光データ、PLデータ、THz Ramanデータが使われ、出力はペロブスカイト中のハロゲン化物の化学組成（x, y値）となります。
モデル訓練にはLevenberg-Marquardt法とベイズ正則化法の2種類のアルゴリズムを用い、データセットは訓練用（70%）、検証用（15%）、テスト用（15%）に分割しました。THz Ramanデータが化学組成予測で最も優れており、回帰係数は0.851に達しました。さらに紫外-可視分光データを組み合わせると、モデルの予測精度は92%にまで向上しました。
主な成果と結論
1. 分光データと化学組成の相関
THz Raman分光データは、ペロブスカイトの化学組成予測で際立ったメリットを持つことが明らかとなりました。特にPb-X結合の低周波振動（曲げ・伸縮モード）はハロゲン化組成と強く関連します。一方、PLデータは相分離の影響のため、その予測力は限定されました。
2. 人工ニューラルネットワークの性能
THz Ramanおよび紫外-可視分光データを入力にしたANNモデルは、ペロブスカイト材料の化学組成予測で高いパフォーマンスを示し、回帰係数は0.917に達しました。このモデルの成功は、ペロブスカイト材料の迅速なスクリーニングや最適化のための強力なツールとなります。
3. 科学的意義と応用展望
本研究は、光学データからペロブスカイト化学組成を予測するという課題を解決しただけでなく、ペロブスカイトの効率的開発や工業生産にも新たな手法を提供します。高スループット合成と機械学習を組み合わせることで、材料の化学組成を迅速に検証し、リアルタイムの品質管理を実現することができます。さらにこのモデルは、ペロブスカイト材料の局所的・構造的不均一性や相分離ダイナミクスの探索にも活用可能です。
研究のハイライト
- 革新的手法：高スループット合成、高分解能分光技術、そして人工ニューラルネットワークを初めて組み合わせ、ペロブスカイト材料の化学組成予測に成功。
- 高精度予測：THz Ramanおよび紫外-可視分光データを活用したANNモデルにより、従来法よりもはるかに高い92%の予測精度を実現。
- 幅広い応用可能性：本モデルは、ペロブスカイト材料の高速スクリーニングや最適化、さらに工業生産に幅広く活用でき、重要な応用価値を有します。
その他有益な情報
更に研究チームは特徴量重要度分析も行い、紫外-可視分光データのうち305-315 nm、370-470 nm、540-600 nmの波長域がモデル予測に重要であると判明しました。THz Ramanスペクトルでは、10-19 cm⁻¹（Pb-X曲げモード）、40-60 cm⁻¹（X-Pb-Br対称伸縮モード）、120-185 cm⁻¹（X-Pb-X非対称伸縮モード）の波数領域がとくに重要であることが分かりました。
総括
本研究は高スループット合成、分光技術、人工ニューラルネットワークを融合し、光学データからペロブスカイト材料の化学組成を予測する高精度モデルを開発しました。この成果はペロブスカイト材料研究のキーボトルネックを解消しただけでなく、高効率な材料開発や工業生産に新たなツールと方法を提供するものです。今後、データセットの拡大とモデル最適化に伴い、このアプローチの予測精度や応用範囲はさらに拡大していくでしょう。