説明可能な人工知能を用いたWS2単層のナノスケール構造摂動の探査

2025-04-21 Mon
背景紹介二次元材料（2D materials）は、その独特な物理化学的特性により、ナノエレクトロニクスやオプトエレクトロニクスなどの分野で大きな応用可能性を示しています。しかし、これらの材料のナノスケールでの構造的擾乱（structural perturbations）は、その性能に重要な影響を及ぼします。従来のラマン分光法（Raman spectroscopy）などの手法は、材料の構造情報を提供できますが、その空間分解能は通常、回折限界に制限されており、ナノスケールでの構造変化を正確に検出するのは困難です。この問題を解決するため、研究者たちは、機械学習（machine learning, ML）と分光技術を組み合わせることで、空間分解能を向上させ、ナノスケールの構造的擾乱を明らかにすることを探求しています。
本研究は、Hanyang University、Sungkyunkwan University、Korea Advanced Institute of Science and Technologyなどの研究チームによって共同で行われ、2025年4月16日に『Applied Physics Reviews』誌に掲載されました。この研究では、畳み込みニューラルネットワーク（convolutional neural network, CNN）に基づく機械学習モデルを開発し、ケルビンプローブフォース顕微鏡（Kelvin probe force microscopy, KPFM）と原子間力顕微鏡（atomic force microscopy, AFM）のデータを組み合わせることで、ラマン分光の空間分解能を50ナノメートルまで向上させ、WS2単層中のナノスケールのしわのひずみ分布を明らかにしました。
研究プロセス1. データ収集と前処理研究チームはまず、化学気相成長法（chemical vapor deposition, CVD）を用いてWS2単層サンプルを調製し、共焦点ラマン分光計と原子間力顕微鏡システムを使用してサンプルを測定しました。機械学習モデルを訓練するために、研究者たちはスライディングウィンドウ（sliding window）法を採用し、KPFMとAFMのデータを15×15の入力テンソルに変換し、対応する位置のラマンスペクトルとペアリングしました。ラマンスペクトルは、背景ノイズの除去とベースライン補正が施され、ピーク信号を強調しました。
2. 機械学習モデルの訓練研究チームは、KPFMとAFMのデータからラマンスペクトルを予測するために、CNNに基づく機械学習モデルを設計しました。モデル訓練中、データは訓練セット、検証セット、テストセットに8:1:1の比率でランダムに分割されました。訓練はAdamオプティマイザーと平均二乗誤差（mean squared error, MSE）損失関数を使用して行われ、過学習を防ぐために75エポック行われました。訓練後、モデルはテストセットで高い予測精度を示し、MSEは0.15、平均絶対パーセンテージ誤差（mean absolute percentage error, MAPE）は15％以下でした。
3. 空間分解能の向上とナノスケール分析訓練済みのモデルを使用して、研究チームは空間分解能が50ナノメートルのラマン画像を生成しました。これは、従来の共焦点ラマン分光の回折限界を大幅に超えるものです。ナノスケールのしわ領域のE0ラモードを分析することで、研究者たちは圧縮ひずみ（compressive strain）と引張ひずみ（tensile strain）が同じしわ内で共存する現象を発見しました。さらに、AFM画像から局所ひずみを計算することで、モデル予測の物理的妥当性を検証しました。
4. 説明可能な人工知能（XAI）分析モデルの意思決定プロセスを理解するために、研究チームは説明可能な人工知能（explainable AI, XAI）技術を採用し、入力データ（AFMの高さやKPFMの仕事関数など）を摂動させてラマンスペクトルの変化を観察しました。分析結果は、AFMデータがナノスケールのしわ領域の局所的な振る舞いに主に影響を与える一方、KPFMデータはラマンスペクトルの全体的な特徴に大きな影響を与えることを示しました。この相乗効果により、モデルはナノスケールの構造的擾乱を効果的に捉えることができました。
5. 量子力学計算による検証研究結果をさらに検証するために、研究チームは密度汎関数理論（density functional theory, DFT）を使用して、異なるひずみ条件下でのWS2単層のラマン活性と仕事関数の変化を計算しました。計算結果は、引張ひずみがE0ラモードの赤方偏移（red shift）と活性の増加を引き起こし、圧縮ひずみが青方偏移（blue shift）と活性の低下を引き起こすことを示しました。これらの結果は、XAI分析と一致し、モデルの信頼性をさらに裏付けました。
主な結果空間分解能の向上：機械学習モデルにより、ラマン分光の空間分解能が数マイクロメートルから50ナノメートルに向上し、WS2単層中のナノスケールのしわのひずみ分布が明らかになりました。
ひずみ分布の分析：ナノスケールのしわ内で圧縮ひずみと引張ひずみが共存することが発見され、AFM画像から計算された局所ひずみ分布と一致しました。
XAIによるモデルの意思決定の解明：XAI分析により、AFMデータが局所的なひずみ効果を支配し、KPFMデータがラマンスペクトルの全体的な特徴に影響を与えることが示されました。
量子力学計算による検証：DFT計算により、ひずみがラマン活性と仕事関数に及ぼす影響が確認され、モデル予測の物理的妥当性が検証されました。
結論と意義本研究では、機械学習と分光技術を組み合わせることで、ラマン分光のナノスケール分解能を向上させ、WS2単層中のナノスケールの構造的擾乱の物理的メカニズムを明らかにしました。この手法は、二次元材料のナノスケール特性評価のための新しいツールを提供するだけでなく、材料科学における欠陥工学（defect engineering）や高性能半導体材料の開発に重要な指針を与えるものです。
研究のハイライト高分解能ラマンイメージング：機械学習モデルにより、50ナノメートルの空間分解能を持つラマンイメージングを実現し、従来技術の回折限界を突破しました。
ひずみ分布の解明：ナノスケールのしわ内で圧縮ひずみと引張ひずみが共存する現象を初めて観察し、二次元材料の力学的挙動を理解するための新たな視点を提供しました。
XAIとDFTの組み合わせ：XAIとDFT計算を通じて、機械学習モデルの物理的メカニズムを解明し、研究結果の信頼性を高めました。
広範な適用性：この手法は他の材料系にも拡張可能であり、ナノスケール分光分析のための汎用的なフレームワークを提供します。
その他の有用な情報研究チームは、データ処理方法、モデルアーキテクチャ図、DFT計算の詳細を含む詳細な補足資料を提供しており、他の研究者にとっての参考資料となっています。また、この研究は韓国国家研究財団（National Research Foundation of Korea）を含む複数の機関から資金提供を受けており、その学術的価値と応用可能性の高さを示しています。